Kjær vokste opp i Holmestrand som sønn av skipper Nils Henrik Kjær (1833–1873) og Christine Smestad (1837–1915), og ble gift i 1896 med lærer og oversetter Fredrikke Margrete «Maggen» Dons (1872–1956).

I 1893 stiftet han, sammen med Erik Møinichen Lie og Jens Thiis Den norske Forfatterforening.

Kjær var en hyppig gjest på en rekke av Kristianias kaféer. Kretsen rundt Kjær ble kalt «etter-bohemene». Han mest kjente verk er skuespillet Det lykkelige valg fra 1913, en satirisk komedie om målsaken, avholdssak, bedehuskristendom og politisk spill.

Kjær er ellers kjent for sine skarpsindige epistler, kåserier og reisebrev, i tillegg til sine mange litteraturkritikker i hovedstadsavisene. Han fikk tilnavnene «Huggormen» og «Gullpennen», og var en kjent person i sin samtid.

Kjær døde i sitt hjem «Pjåken» i Son, 52 år gammel.

Finn Hald leser «Julibrev fra Son»:[1]

Carl Nærup:

Nils Kjær har aldri prøvd å hevde sig ved sin tyngde og kvantum, den dystre, sakelige videnskabelige grundighet synes ikke å være hans mål, hvad han søker og finner er kvalitet, det er kvintessensen, det ferdigformede og fullkomne, en svunnen sommers eventyr- og lykkestemning, dens sol og sang og duft, samlet i sum, utkrystet og krystalisert, på et par sider skjønn og sindig prosa, hundrede dagers velvære og velbefinnende, små bekymringer og store tilfredsheter, sublimert og koncentrert til et lite ordspillende, farvefunklende, billedglitrende, yppig facittert og tilslepet essay.Han var vårt sprogs første skribent, gullpennen, mesterhånden, den fullkomne artist, den fødte poet og ordkunstner, som allerede i begynnelsen skrev bedre enn de andre og siden til stadighet bedre enn de beste.
(Fra vennen Carl Nærups nekrolog)